Ετεροδομημένα νανοϋλικά για καταλυτικές και περιβαλλοντικές εφαρμογές

Τα νανοσωματίδια και τα νανοδομημένα υλικά έχουν κερδίσει εξέχουσα θέση στις τεχνολογικές εξελίξεις εξαιτίας των συντονισμένων φυσικοχημικών τους χαρακτηριστικών, όπως τα φαινόμενα κβαντικού μεγέθους, οπτοηλεκτρονικές και θερμικές ιδιότητες, η υψηλή καταλυτική δραστικότητα, μαγνητικές και πλασμονικές ιδιότητες τους δίνουν αυξημένες επιδόσεις σε ένα ευρύ φάσμα εφαρμογών. Η παρούσα Διδακτορική Διατριβή υλοποιήθηκε πάνω σε δύο άξονες: πρώτον την ανάπτυξη μεθοδολογίας σύνθεσης νανοδομημένων υλικών με τεχνολογία Ψεκασμού Πυρόλυσης Φλόγας (Flame Spray Pyrolysis, FSP). Αυτό περιελάμβανε το στήσιμο, πιλοτική λειτουργία και βελτιστοποίηση αντιδραστήρα FSP μίας (Single-Nozzle FSP) και δύο κεφαλών (Double Nozzle FSP). Δεύτερον, την αξιολόγηση & βελτιστοποίηση της καταλυτικής απόδοσης επιλεγμένων νανοϋλικών σε διεργασίες ενεργειακού και περιβαλλοντικού ενδιαφέροντος. Οι καταλυτικές εφαρμογές στις οποίες αξιολογήθηκαν οι νανοκαταλύτες εστιάζονται στην τεχνολογία του Υδρογόνου και μπορούν να διακριθούν σε δύο ομάδες: καταλυτική παραγωγή Η2 και καταλυτική αξιοποίηση Η2. Η καταλυτική παραγωγή Η2 μελετήθηκε είτε μέσω της φωτοκαταλυτικής διάσπασης Η2Ο, ή καταλυτικής αφυδρογόνωσης HCOOH. Η καταλυτική αξιοποίηση Η2 μέσω την αναγωγής 4-Νιτροφαινόλης σε 4-Ανιμοφαινόλη. Στο παρόν κείμενο παρουσιάζεται η διεργασία FSP μέσω της βελτιστοποίησης παρασκευής νανοσωματιδίων γ-Al2O3, TiO2 και CeO2 μα SN-FSP. Με βάση αυτά, έγινε βελτιστοποίηση της σύνθεσης ετεροδομημένων νανοϋλικών με εναπόθεση νανοπλειάδων (nanoclusters) Cu ή ευγενών μετάλλων Au, Pt, Pd, Αg. Η διεργασία ελεγχόμενης σύνθεσης-απόθεσης νανοπλειάδων μελετήθηκε σε αντίστιξη με την απόθεση νανοσωματιδίων των ίδιων μετάλλων. Έτσι το στάδιο αυτό υλοποιήθηκε μέσω λεπτομερούς μελέτης, βελτιστοποίησης πολύ χαμηλών ποσοτήτων ατόμων Cu, Au, Pt, Pd, Αg πάνω σε μήτρες γ-Al2O3, TiO2 και CeO2. Για το λόγο αυτό έγινε ανάπτυξη και βελτιστοποίηση της διεργασίας FSP-δύο-κεφαλών , DN-FSP: μία κεφαλή βελτιστοποιήθηκε για την παραγωγή των οξειδίων/μητρών γ-Al2O3, TiO2 και CeO2 ενώ η δεύτερη κεφαλή βελτιστοποιήθηκε για την παραγωγή των νανοδομών Cu, Au, Pt, Pd, Αg οι οποίες εναποτίθενται in-situ, σε ένα βήμα, στις μήτρες. Έτσι μέσω της αναπτυχθείσας τεχνολογίας SN-FSP και DN-FSP, η παρούσα Διδακτορική Διατριβή θέτει τις βάσεις για βιομηχανικής-κλίμακας παραγωγή προηγμένων νανοϋλικών με στοχευμένες εφαρμογές και ιδιότητες. Έγινε μελέτη των παραγόμενων νανοφάσεων, της καθαρότητας, έλεγχος του μεγέθους των νανοκρυστάλλων με pXRD, φασματοσκοπία Raman και της μορφολογίας με μικροσκοπία TEM. Οι επιφανειακές ιδιότητες μελετήθηκαν με ποροσιμετρία αζώτου, φασματοσκοπία FT-IR και θερμοβαρυτική ανάλυση TGA. Οι ηλεκτρονιακές και μαγνητικές ιδιότητες μελετήθηκαν με φασματοσκοπία Uv-Vis/DRS, XPS και EPR.