Enhancing the hydrogen evolution activity of MoS2 basal planes and edges using tunable carbon-based supports

Nanoscale ◽  
2020 ◽  
Author(s):  
Charlie Ruffman ◽  
Calum Keith Gordon ◽  
James Thomas Alan Gilmour ◽  
Frank Donald Mackenzie ◽  
Anna L. Garden
Keyword(s):  
Density Functional Theory ◽  
Free Energy ◽  
Hydrogen Evolution ◽  
Basal Plane ◽  
Density Functional ◽  
Hydrogen Adsorption ◽  
Two Dimensional ◽  
Functional Theory ◽  
Adsorption Free Energy ◽  
Carbon Based

The hydrogen adsorption free energy (ΔGHads) on the basal plane and edges of MoS2 is studied using periodic density functional theory, with the catalyst supported by a range of two-dimensional...

Two dimensional MoS2 meets porphyrins via intercalation to enhance the electrocatalytic activity toward hydrogen evolution

Nanoscale ◽  
2019 ◽  
Vol 11 (9) ◽  
pp. 3780-3785 ◽  
Author(s):  
Ik Seon Kwon ◽  
In Hye Kwak ◽  
Hafiz Ghulam Abbas ◽  
Hee Won Seo ◽  
Jaemin Seo ◽  
...  
Keyword(s):  
Density Functional Theory ◽  
Hydrogen Evolution ◽  
Hydrogen Evolution Reaction ◽  
Electrocatalytic Activity ◽  
Density Functional ◽  
Density Functional Theory Calculations ◽  
Two Dimensional ◽  
Functional Theory ◽  
Spin Polarized

Mn-Porphyrin-MoS2 exhibits excellent electrocatalytic activity toward the hydrogen evolution reaction, which is supported by spin-polarized density functional theory calculations.

scholarly journals Size-dependent trends in the hydrogen evolution activity and electronic structure of MoS2 nanotubes

2021 ◽  
Author(s):  
Charlie Ruffman ◽  
James Thomas Alan Gilmour ◽  
Anna L. Garden
Keyword(s):  
Density Functional Theory ◽  
Electronic Structure ◽  
Hydrogen Evolution ◽  
Density Functional ◽  
Hydrogen Adsorption ◽  
Density Functional Theory Calculations ◽  
Free Energies ◽  
Functional Theory ◽  
Size Dependent ◽  
First Time

The thermodynamics of hydrogen evolution on MoS2 nanotubes is studied for the first time using periodic density functional theory calculations to obtain hydrogen adsorption free energies (ΔGH ads) on pristine...

scholarly journals Modification of TiO2 with Metal Chalcogenide Nanoclusters for Hydrogen Evolution

2020 ◽  
Author(s):  
Stephen Rhatigan ◽  
Lorenzo Niemitz ◽  
Michael Nolan
Keyword(s):  
Density Functional Theory ◽  
Surface Modification ◽  
Hydrogen Evolution ◽  
Density Functional ◽  
Hydrogen Adsorption ◽  
Coulomb Interactions ◽  
Free Energies ◽  
Functional Theory ◽  
Metal Chalcogenide ◽  
Adsorption Energies

Using density functional theory, corrected for on-site Coulomb interactions (DFT+U), we have investigated surface modification of TiO<sub>2</sub> with metal chalcogenide nanoclusters for hydrogen evolution. The nanoclusters have composition M<sub>4</sub>X<sub>4</sub> (M = Sn, Zn; X = S, Se) and are adsorbed at the rutile (110) surface. The nanoclusters adsorb exothermically, with adsorption energies in the range -3.00 eV to -2.70 eV. Computed density of states (DOS) plots show that cluster-derived states extend into the band-gap of the rutile support, which indicates that modification produces a redshift in light absorption. After modification, photoexcited electrons and holes are separated onto surface and cluster sites, respectively. The free energy of H adsorption is used to assess the performance of metal chalcogenide modified TiO<sub>2</sub> as a catalyst for HER. Adsorption of H at nanocluster (S, Se) and surface (O) sites is considered, together with the effect of H coverage. Adsorption free energies at cluster sites in the range (-0.15 eV, 0.15 eV) are considered to be favourable for HER. The results of this analysis indicate that the sulphide modifiers are more active towards HER than the selenide modifiers and exhibit hydrogen adsorption free energies in the active range, for most coverages. Conversely, the adsorption free energies at the selenide nanoclusters are only in the active range at low H coverages. Our results indicate that surface modification with small, dispersed nanoclusters of appropriately selected materials can enhance the photocatalytic activity of TiO<sub>2</sub> for HER applications.

scholarly journals Υδρογόνο σε νανοδομημένα υλικά με βάση τον άνθρακα

2015 ◽  
Author(s):  
Αριστέα Μανιαδάκη
Keyword(s):  
Density Functional Theory ◽  
Transition Metal ◽  
Hydrogen Evolution ◽  
Nanostructured Materials ◽  
Hydrogen Evolution Reaction ◽  
Density Functional ◽  
Transition Metal Dichalcogenides ◽  
Functional Theory ◽  
Metal Dichalcogenides ◽  
Carbon Based

Τα νανοδομημένα υλικά με βάση τον άνθρακα (Carbon-based Nanostructured Materials - CNMs)παρουσιάζουν θεμελιώδες ενδιαφέρον και είναι καλοί υποψήφιοι για πολυάριθμες εφαρμογές στην΄παραγωγή, αποθήκευση και χρήση του υδρογόνου σε εφαρμογές καθαρής ενέργειας. Εκτεταμένες έρευνες στους νανοσωλήνες άνθρακα, στα φουλερένια και στο γραφένιο έχουν βελτιώσει δραματικά τις γνώσεις μας σχετικά με τα υλικά αυτά. Ωστόσο, μια πληθώρα απο άλλα CNMs προσφέρουν ευκαιρίες για τεχνολογική πρόοδο ενώ ταυτόχρονα παρουσιάζουν επιστημονικές προκλήσεις.Υπάρχουν σημαντικές ενδείξεις οτι πολύπλοκες νανοδομές, νανοπορώδεις και άτακτες μορφές άνθρακα, με ή χωρίς άλλες χημικές υποκαταστάσεις, προσροφούν υδρογόνο πιο αποτελεσματικά. Δυσκολίες στον έλεγχο των συνθηκών σύνθεσης, στον χαρακτηρισμό, καθώς και η πολυπλοκότητα αυτών των υλικών, καθιστούν αναγκαία την λεπτομερή θεωρητική μελέτη τους.Μεταξύ αυτών των CNMs, η μεικτή φάση από άμορφο άνθρακα (a-C) με νανοκρυστάλλους διαμαντιού (n-D) είναι λιγότερη μελετημένη και χαρακτηρισμένη, με πολλές από τις ιδιότητές της να παραμένουν αδιερεύνητες. Πραγματοποιούμε ατομιστικές προσομοιώσεις με εμπειρικά δυναμικά προκειμένου να δημιουργήσουμε αρκετά δείγματα a-C - n-D με διαφορετικά μεγέθη n-D και διαφορετικές πυκνότητες aC, καθώς επίσης και δείγματα υπερ-νανοκρυσταλλικού διαμαντιού (UNCD) με διάφορα μεγέθη κόκκων.Αναλύουμε τη δομή, τη σταθερότητα και τις μηχανικες ιδότητες των νανο-σύνθετωναυτών υλικών και τα αποτελέσματά μας συγκρίνονται καλά με το πείραμα και προηγούμενες προσομοιώσεις. Επιπλέον, μελετάμε τις δυναμικές τους ιδιότητες και διαπιστώνουμε οτι κάποια έντονα χαρακτηριστικά των δονητικών τους φασμάτων μπορούν να παρατηρηθούν σε πειράματα. Τέλος, διερευνάται η επίδραση του υδρογόνου στις δομικές και μηχανικές ιδιότητες των υλικών αυτών.Διερευνούμε επίσης CNMs για προσρόφηση και εκρόφηση υδρογόνου. Πρόσφατες μελέτες έχουν δείξει ότι τα διχαλκογενίδια μεταβατικών μετάλλων (Transition Metal Dichalcogenides - TMDs) MX2 (M= Mo, W; X = S, Se, Te) είναι ανερχόμενοι υποψήφιοι για την αντικατάσταση του Pt ως καταλύτες στη διαδικασία διάσπασης του νερού. Εστιάζουμε στο μέρος αυτής της διαδικασίας που αφορά στην αντίδραση έκλυσης υδρογόνου (Hydrogen Evolution Reaction - HER) και στο πώς το υδρογόνο (Η) αλληλεπιδρά με τα TMDs. Συγκεκριμένα, εκτελούμε υπολογισμούς θεωρίας συναρτησιακού πυκνότητας (Density Functional Theory - DFT) για ελεύθερες νανοδομές MoS2 ή τοποθετημένες σε υπόστρωμα γραφενίου. Αυτές οι νανοδομές MoS2 καθώς και τα υβριδικά συστήματα MoS2/γραφενίου διερευνώνται για τη σταθερότητά τους. Οι υπολογισμοί μας σχετικά με τη προσρόφηση του H στα υβριδικά συστήματα MoS2/γραφενίου δείχνουν ότι η επίδραση του γραφενίου στη διαδικασία της προσρόφησης H σε νανοδομές MoS2 είναι αρκετά σημαντική.Η μηχανική παραμόρφωση (τάση) των υβριδικών συστημάτων MoS2/γραφενίου, η οποία είναι εγγενής λόγω της πλεγματικής αναντιστοιχίας, παίζει σημαντικό ρόλο στις ιδιότητές τους. Αυτό οδηγεί σε θεωρητική διερεύνηση των δομικών, ηλεκτρονικών και διηλεκτρικών ιδιοτήτων των μονοστρωματικών TMDs υπό διάφορα είδη παραμόρφωσης. Βρίσκουμε ότι τα ηλεκτρονικά ενεργειακά χάσματα μειώνονται ενώ η διηλεκτρική σταθερά αυξάνεται για μεγαλύτερα χαλκογενή. Τα άμεσα χάσματα των δομών ισορροπίας συχνά μετατρέπονται σε έμμεσα υπό την επίδραση κάποιων ειδών παραμόρφωσης. Αναλύονται επίσης οι επιδράσεις της παραμόρφωσης και η απώλεια συμμετρίας στην δομή των ενεργειακών ζωνών. Τα αποτελέσματα της DFT σχετικά με την επίδραση της παραμόρφωσης στις διηλεκτρικές ιδιότητες εξηγούνται θεωρητικά χρησιμοποιώντας μόνο δομικές παραμέτρους και τη διηλεκτρική σταθερά ισορροπίας.

Boosting the photocatalytic hydrogen evolution performance of C2N monolayer coupled with MoSi2N4: density-functional theory calculations

2021 ◽  
Author(s):  
Jian Zeng ◽  
Liang Xu ◽  
Youwen Yang ◽  
Xin Luo ◽  
Hongju Li ◽  
...  
Keyword(s):  
Density Functional Theory ◽  
Hydrogen Evolution ◽  
Water Splitting ◽  
Density Functional ◽  
Density Functional Theory Calculations ◽  
Two Dimensional ◽  
Functional Theory ◽  
Photocatalytic Hydrogen Evolution ◽  
Photocatalytic Water Splitting ◽  
Separation Rate

Very recently, a vital two-dimensional material MoSi2N4 is successfully synthesized experimentally. However, pure MoSi2N4 has some inherent shortcomings in photocatalytic water splitting to produce hydrogen. especially the low separation rate...

scholarly journals Modification of TiO2 with Metal Chalcogenide Nanoclusters for Hydrogen Evolution

2020 ◽  
Author(s):  
Stephen Rhatigan ◽  
Lorenzo Niemitz ◽  
Michael Nolan
Keyword(s):  
Density Functional Theory ◽  
Surface Modification ◽  
Hydrogen Evolution ◽  
Density Functional ◽  
Hydrogen Adsorption ◽  
Coulomb Interactions ◽  
Free Energies ◽  
Functional Theory ◽  
Metal Chalcogenide ◽  
Adsorption Energies

Using density functional theory, corrected for on-site Coulomb interactions (DFT+U), we have investigated surface modification of TiO<sub>2</sub> with metal chalcogenide nanoclusters for hydrogen evolution. The nanoclusters have composition M<sub>4</sub>X<sub>4</sub> (M = Sn, Zn; X = S, Se) and are adsorbed at the rutile (110) surface. The nanoclusters adsorb exothermically, with adsorption energies in the range -3.00 eV to -2.70 eV. Computed density of states (DOS) plots show that cluster-derived states extend into the band-gap of the rutile support, which indicates that modification produces a redshift in light absorption. After modification, photoexcited electrons and holes are separated onto surface and cluster sites, respectively. The free energy of H adsorption is used to assess the performance of metal chalcogenide modified TiO<sub>2</sub> as a catalyst for HER. Adsorption of H at nanocluster (S, Se) and surface (O) sites is considered, together with the effect of H coverage. Adsorption free energies at cluster sites in the range (-0.15 eV, 0.15 eV) are considered to be favourable for HER. The results of this analysis indicate that the sulphide modifiers are more active towards HER than the selenide modifiers and exhibit hydrogen adsorption free energies in the active range, for most coverages. Conversely, the adsorption free energies at the selenide nanoclusters are only in the active range at low H coverages. Our results indicate that surface modification with small, dispersed nanoclusters of appropriately selected materials can enhance the photocatalytic activity of TiO<sub>2</sub> for HER applications.

scholarly journals Complex magnetism of the two-dimensional antiferromagnetic Ge2F: from a Néel spin-texture to a potential antiferromagnetic skyrmion

RSC Advances ◽  
2021 ◽  
Vol 11 (15) ◽  
pp. 8654-8663
Author(s):  
Fatima Zahra Ramadan ◽  
Flaviano José dos Santos ◽  
Lalla Btissam Drissi ◽  
Samir Lounis
Keyword(s):  
Density Functional Theory ◽  
Magnetic Properties ◽  
Density Functional ◽  
Low Energy ◽  
Two Dimensional ◽  
Functional Theory ◽  
2D Material ◽  
Energy Models ◽  
Spin Texture

Based on density functional theory combined with low-energy models, we explore the magnetic properties of a hybrid atomic-thick two-dimensional (2D) material made of germanene doped with fluorine atoms in a half-fluorinated configuration (Ge2F).

Sign in / Sign up

Export Citation Format

Share Document